Χρησιμοποιούμε cookies για να βελτιώσουμε την εμπειρία σας. Συνεχίζοντας την περιήγηση σε αυτόν τον ιστότοπο, συμφωνείτε με τη χρήση των cookies από εμάς. Περισσότερες πληροφορίες.
Αυτό το άρθρο εστιάζει στις ιδιότητες επιφανειακής οξύτητας των καταλυτών και υποστρωμάτων οξειδίων (γ-Al2O3, CeO2, ZrO2, SiO2, TiO2, HZSM5 ζεόλιθος) και στη συγκριτική ανίχνευση των επιφανειών τους με μέτρηση της προγραμματισμένης με θερμοκρασία εκρόφησης αμμωνίας (ATPD). Η ATPD είναι μια αξιόπιστη και απλή μέθοδος κατά την οποία η επιφάνεια, αφού κορεστεί με αμμωνία σε χαμηλή θερμοκρασία, υφίσταται μια αλλαγή θερμοκρασίας, η οποία οδηγεί σε εκρόφηση των μορίων του ανιχνευτή καθώς και σε κατανομή θερμοκρασίας.
Με ποσοτική ή/και ποιοτική ανάλυση του σχεδίου εκρόφησης, μπορούν να ληφθούν πληροφορίες σχετικά με την ενέργεια εκρόφησης/προσρόφησης και την ποσότητα αμμωνίας που προσροφάται στην επιφάνεια (πρόσληψη αμμωνίας). Ως βασικό μόριο, η αμμωνία μπορεί να χρησιμοποιηθεί ως ανιχνευτής για τον προσδιορισμό της οξύτητας μιας επιφάνειας. Αυτά τα δεδομένα μπορούν να βοηθήσουν στην κατανόηση της καταλυτικής συμπεριφοράς των δειγμάτων και ακόμη και στη βελτίωση της σύνθεσης νέων συστημάτων. Αντί της χρήσης ενός παραδοσιακού ανιχνευτή TCD, χρησιμοποιήθηκε ένα τετραπολικό φασματόμετρο μάζας (Hiden HPR-20 QIC) στην εργασία, συνδεδεμένο με τη συσκευή δοκιμής μέσω ενός θερμαινόμενου τριχοειδούς.
Η χρήση του QMS μας επιτρέπει να διακρίνουμε εύκολα τα διαφορετικά είδη που εκροφούνται από την επιφάνεια χωρίς τη χρήση χημικών ή φυσικών φίλτρων και παγίδων που θα μπορούσαν να επηρεάσουν αρνητικά την ανάλυση. Η σωστή ρύθμιση του δυναμικού ιονισμού του οργάνου βοηθά στην αποφυγή κατακερματισμού των μορίων του νερού και της επακόλουθης παρεμβολής στο σήμα αμμωνίας m/z. Η ακρίβεια και η αξιοπιστία των προγραμματισμένων με θερμοκρασία δεδομένων εκρόφησης αμμωνίας αναλύθηκαν χρησιμοποιώντας θεωρητικά κριτήρια και πειραματικές δοκιμές, τονίζοντας τα αποτελέσματα του τρόπου συλλογής δεδομένων, του φέροντος αερίου, του μεγέθους σωματιδίων και της γεωμετρίας του αντιδραστήρα, αποδεικνύοντας την ευελιξία της μεθόδου που χρησιμοποιήθηκε.
Όλα τα υλικά που μελετήθηκαν έχουν πολύπλοκους τρόπους ATPD που εκτείνονται στο εύρος 423-873K, με εξαίρεση το δημήτριο, το οποίο εμφανίζει διαχωρισμένες στενές κορυφές εκρόφησης που υποδεικνύουν ομοιόμορφη χαμηλή οξύτητα. Τα ποσοτικά δεδομένα υποδεικνύουν διαφορές στην πρόσληψη αμμωνίας μεταξύ άλλων υλικών και πυριτίου κατά περισσότερο από μια τάξη μεγέθους. Δεδομένου ότι η κατανομή ATPD του δημητρίου ακολουθεί μια καμπύλη Gauss ανεξάρτητα από την επιφανειακή κάλυψη και τον ρυθμό θέρμανσης, η συμπεριφορά του υλικού που μελετάται περιγράφεται ως γραμμικότητα τεσσάρων συναρτήσεων Gauss που σχετίζονται με έναν συνδυασμό μέτριων, αδύναμων, ισχυρών και πολύ ισχυρών ομάδων θέσεων. . Αφού συγκεντρώθηκαν όλα τα δεδομένα, εφαρμόστηκε ανάλυση μοντελοποίησης ATPD για να βοηθήσει στη λήψη πληροφοριών σχετικά με την ενέργεια προσρόφησης του μορίου του ανιχνευτή ως συνάρτηση κάθε θερμοκρασίας εκρόφησης. Η αθροιστική κατανομή ενέργειας ανά τοποθεσία υποδεικνύει τις ακόλουθες τιμές οξύτητας με βάση τις μέσες τιμές ενέργειας (σε kJ/mol) (π.χ. επιφανειακή κάλυψη θ = 0,5).
Ως αντίδραση ανιχνευτή, το προπένιο υποβλήθηκε σε αφυδάτωση της ισοπροπανόλης για να ληφθούν πρόσθετες πληροφορίες σχετικά με τη λειτουργικότητα των υπό μελέτη υλικών. Τα αποτελέσματα που λήφθηκαν ήταν συνεπή με προηγούμενες μετρήσεις ATPD όσον αφορά την αντοχή και την αφθονία των επιφανειακών όξινων θέσεων, και επίσης κατέστησαν δυνατή τη διάκριση μεταξύ των θέσεων οξέος Brønsted και Lewis.
Εικόνα 1. (Αριστερά) Αποσυνέλιξη του προφίλ ATPD χρησιμοποιώντας μια συνάρτηση Gauss (η κίτρινη διακεκομμένη γραμμή αντιπροσωπεύει το παραγόμενο προφίλ, οι μαύρες κουκκίδες είναι πειραματικά δεδομένα) (δεξιά) Συνάρτηση κατανομής ενέργειας εκρόφησης αμμωνίας σε διάφορες θέσεις.
Roberto Di Cio Faculty of Engineering, University of Messina, Contrada Dee Dee, Sant'Agata, I-98166 Messina, Italy
Francesco Arena, Roberto Di Cio, Giuseppe Trunfio (2015) «Πειραματική αξιολόγηση της μεθόδου εκρόφησης προγραμματισμένης με θερμοκρασία αμμωνίας για τη διερεύνηση των ιδιοτήτων οξέος ετερογενών επιφανειών καταλύτη» Εφαρμοσμένη Κατάλυση Α: Ανασκόπηση 503, 227-
Απόκρυψη αναλυτικών στοιχείων. (9 Φεβρουαρίου 2022). Πειραματική αξιολόγηση της μεθόδου θερμοκρασιακά προγραμματισμένης εκρόφησης αμμωνίας για τη μελέτη των όξινων ιδιοτήτων ετερογενών επιφανειών καταλυτών. ΑΖ. Ανακτήθηκε στις 7 Σεπτεμβρίου 2023 από τη διεύθυνση https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016.
Απόκρυψη αναλυτικών στοιχείων. «Πειραματική αξιολόγηση μιας μεθόδου εκρόφησης αμμωνίας προγραμματισμένης με θερμοκρασία για τη μελέτη των ιδιοτήτων οξέος ετερογενών επιφανειών καταλύτη». ΑΖ. 7 Σεπτεμβρίου 2023
Απόκρυψη αναλυτικών στοιχείων. «Πειραματική αξιολόγηση της μεθόδου εκρόφησης αμμωνίας προγραμματισμένης με θερμοκρασία για τη μελέτη των ιδιοτήτων οξέος ετερογενών επιφανειών καταλύτη». ΑΖ. https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016. (Πρόσβαση: 7 Σεπτεμβρίου 2023).
Απόκρυψη αναλυτικών στοιχείων. 2022. Πειραματική αξιολόγηση μιας μεθόδου εκρόφησης αμμωνίας προγραμματισμένης με θερμοκρασία για τη μελέτη των όξινων ιδιοτήτων ετερογενών επιφανειών καταλύτη. AZoM, πρόσβαση στις 7 Σεπτεμβρίου 2023, https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016.
Ώρα δημοσίευσης: Σεπ-07-2023
